Solar driven catalytic reduction of CO2 in water at photovoltaic materials with Co molecular catalysts
Réduction catalytique du CO2 dans l'eau à l'aide de complexes de cobalts sur des photoélectrodes
par Ruwen WANG sous la direction de Julien BONIN et de Marc ROBERT
Thèse de doctorat en Electrochimie moléculaire et biologique
ED 388 Chimie physique et chimie analytique de Paris Centre

Soutenue le jeudi 16 juin 2022 à Université Paris Cité

Sujets
  • Catalyseurs
  • CIGS (matériau)
  • Photoélectrochimie

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Mots clés
Réduction photoélectrochimique du CO2, Catalyseur moléculaire, CIGS (Cu(In,Ga)Se2), Cobalt quaterpyridine, Phtalocyanine de cobalt
Resumé
La réduction du CO2 est une stratégie respectueuse de l'environnement et économiquement pertinente, qui présente des avantages considérables, mais elle reste un défi. L'utilisation de l'abondante énergie solaire pour convertir le CO2 en produits chimiques à valeur ajoutée grâce à la photoélectrocatalyse. a attiré l'attention des chercheurs en chimie, en matériaux et en sciences environnementales, et de l'environnement. La réduction photoélectrochimique (PEC) du CO2 peut intégrer et optimiser les avantages de la photocatalyse et de l'électrolyse pour améliorer l'efficacité et la sélectivité de la conversion. Dans ce travail de doctorat, j'ai : (i) combiné une structure de type p-Cu(In,Ga)Se2(CIGS) de type p avec un catalyseur moléculaire de quaterpyridine de cobalt. Le dioxyde de carbone pur dissous dans une solution aqueuse (pH 6.8) est converti en monoxyde de carbone sous l'éclairage de la lumière visible avec une densité de courant partielle supérieure à 3 mA cm-2 et une sélectivité de 97%, montrant une bonne stabilité dans le temps. (ii) développé un nouveau système, consistant en une unité CIGS liée à une électrode de carbone chargée de phtalocyanine de cobalt comme catalyseur moléculaire, capable de réaliser la réduction du CO2 en CO et ensuite en méthanol en milieu aqueux. Dans des conditions idéales, la réaction du CO2 au CH3OH présente une efficacité faradique globale de 28 % et une sélectivité chimique de 11,6 %.