Pyrite, Isotopes du soufre, Isotopes du fer, Paléotraceur, Lac Cadagno, Environnement euxinique, SIMS, MC-ICP-MS, IRMS

Les reconstitutions paléoenvironnementales reposent sur l'étude de roches sédimentaires, susceptibles d'enregistrer des informations sur la colonne d'eau et la biomasse présente mais également les apports continentaux et atmosphériques. Les environnements modernes analogues aux océans anciens permettent d'étudier les cycles biogéochimiques dans ces systèmes et d'améliorer l'interprétation des archives géologiques. Ce travail de thèse s'est concentré sur le lac Cadagno, un lac stratifié aux eaux profondes anoxiques et sulfureuses et considéré comme un analogue des océans anciens. Nous y avons étudié la formation de la pyrite (FeS2) sédimentaire, au moyen de la géochimie isotopique. Nous avons utilisé les isotopes du fer et du soufre afin de comprendre les mécanismes de formation de la pyrite dans les sédiments du lac Cadagno, et d'évaluer l'influence de la diagenèse précoce sur les signatures isotopiques de la pyrite. Nous avons combiné des analyses isotopiques classiques de fer et soufre avec des mesures isotopiques à haute résolution spatiale. Les résultats ont permis de révéler l'hétérogénéité des compositions isotopiques à l'échelle des grains de pyrite et d'identifier les processus sous-jacents. Une comparaison de nos données isotopiques du soufre avec des données publiées montre une évolution isotopique significative des sulfures dissous au cours des dernières décennies, aussi bien dans les eaux porales que dans la colonne d'eau. De plus, les valeurs isotopiques du soufre à l'échelle microscopique de la pyrite présentent une gamme de variation relativement restreinte. Cette variation restreinte reflète la combinaison d'une forte disponibilité de matière organique et de faibles concentrations en sulfate, conduisant à un épuisement rapide du sulfate par réduction microbienne couplée à la dégradation de la matière organique et à l'oxydation anaérobie du méthane. Le sulfure s'accumule et tend à s'homogénéiser isotopiquement, résultant en une gamme de variation modérée de compositions isotopiques de la pyrite. Dans ce contexte, l'évolution temporelle observée dans la composition isotopique des sulfures résulte probablement d'une augmentation du flux ascendant de sulfure enrichi en 34S. La pyrite formée près des sédiments de surface enregistre cette évolution temporelle. La variation des compositions isotopiques du soufre de la pyrite avec la profondeur est en outre influencée par des dépôts épisodiques de turbidites et par un apport en fer réactif variable. Ainsi, les compositions isotopiques du soufre de la pyrite semblent principalement contrôlées par l'apport en matière organique plutôt que des processus de la colonne d'eau, mettant en lumière la nécessité d'évaluer le contexte sédimentaire lors de reconstructions paléoenvironnementales. Les signatures isotopiques du fer révèlent un tableau plus complexe. Si la composition isotopique du fer dans la pyrite framboïdale est cohérente avec des processus bien documentés tels que la réduction dissimilatrice du fer, certains grains irréguliers présentent un enrichissement inhabituel en 56Fe, difficile à concilier avec les modèles existants. Ces signatures isotopiques inhabituelles suggèrent que des processus supplémentaires jouent un rôle dans la formation de la pyrite dans le lac de Cadagno. Dans l'ensemble, les compositions isotopiques du fer de la pyrite semblent être modifiées au cours de la diagenèse précoce. Cette thèse met en évidence le rôle déterminant des conditions sédimentaires locales, et en particulier celui de la disponibilité en matière organique, dans le façonnement des signatures isotopiques du soufre et du fer de la pyrite. Ces résultats soulignent l'importance de prendre en compte les processus de diagenèse précoce ainsi que l'hétérogénéité à l'échelle microscopique lorsque l'on utilise les isotopes de la pyrite comme paléotraceurs. Des recherches futures devraient viser à contraindre les mécanismes responsables des fractionnements extrêmes des isotopes du fer.