| Resumé |
Cette thèse vise à améliorer la connaissance des processus d'oxydation chimique impliqués dans la formation d'aérosols organiques secondaires (AOS) et les voies d'évolution des panaches de pollution urbaine et des émissions biogènes provenant de la végétation, ainsi que leur mélange dans les masses d'air rurales et/ou périurbaines. Par conséquent, nous déterminons la contribution de différents composés organiques volatils (COV) précurseurs des AOS en combinant des mesures sur le terrain et des expériences en chambre de simulation par l'application de la méthode du traceur d'AOS. Les mesures de terrain pour ce travail ont été effectuées pendant la campagne ACROSS (Atmospheric ChemistRy Of the Suburban foreSt) qui s'est déroulée dans Pairs pendant l'été 2022. Au cours de cette campagne, des mesures ont été effectuées simultanément dans la zone urbaine de Paris et dans la zone forestière de Rambouillet. Des expériences en chambre de simulation ont été réalisées au CESAM (Chambre de simulation atmosphérique expérimentale multiphase) afin de déterminer le rapport entre les AOS générés par la photo-oxydation des COV anthropiques (toluène, m-xylène et naphtalène) et leurs produits d'oxydation spécifiques (traceurs). Lors des deux mesures, des échantillons d'aérosols ont été collectés sur des filtres et analysés en combinant différentes techniques analytiques. La méthode thermo-optique (analyse au coucher du soleil) a été utilisée pour déterminer les concentrations de carbone organique et élémentaire. La composition chimique de la fraction organique de l'aérosol a été déterminée par spectrométrie de masse à haute résolution (Orbitrap) (réalisée à l'université de Cambridge). La quantification des composés cibles a été réalisée par UPLC-QTOF-MS (Ultra-Performance-Liquid-Chromatography Time-of-Flight Mass-Spectrometry) et GC-MS (chromatographie gazeuse et spectrométrie de masse). Les résultats ont montré l'influence des émissions anthropiques sur la composition chimique des aérosols collectés dans les zones urbaines et rurales. Ce travail souligne l'importance de déterminer la composition chimique des aérosols organiques et les fractions des produits d'oxydation des précurseurs COV dans des conditions atmosphériques réalistes afin d'évaluer correctement leur contribution aux AOS. |